N₂电化学还原反应(NRR)存在活性弱、与析氢反应(HER)竞争激烈等特性，NRR正引起人们的广泛关注。西安工业大学王奇观和王素敏教授课题组提出了一种通过氢键强化N₂固定的激活方法。设计了氨基功能化石墨氮化碳(NH_x-gCN)，通过氨基与N₂以及N_xH_y的NRR中间产物之间的N-H⋯N氢键，使得NH_x-gCN呈现出显著的NRR性能，在-0.73 V，NH₃产率为56.38µgh⁻¹，法拉第效率为27.00%。理论计算证明，氢键作用增强了N₂和N_xH_y在NH_x-gCN上的吸附，极大地促进了N₂解离成*N₂H和*N₂H₂。此外，氨基与七嗪之间的氢键相互作用可以通过抑制质子H吸附来抑制HER。这项工作提供了一种新的氢键策略以实现NRR的最佳性能，同时具有高NH₃产量和高法拉第效率。

本工作的计算得到了西安工业大学高算混合云服务平台的支持，发表于工程技术与化学化工领域顶级期刊《Chemical Engineering Journal》。

网页链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894722050859

DOI：10.1016/j.cej.2022.139606